Ο γιος του λαϊκού δασκάλου, Θεόδωρου Πολυκανδριώτη, δεν άργησε να ασχοληθεί με τη μουσική αφού σε ηλικία 8 χρονών πήρε τα πρώτα του μαθήματα κιθάρας. Συμμετείχε ακόμη ως κιθαρίστας από το 1961 σε νεανικά συγκροτήματα της εποχής και τρία χρόνια αργότερα άρχισε και η επαγγελματική του καριέρα.
Παρά το γεγονός ότι είχε πάθος με την κλασική κιθάρα, το καλοκαίρι του 1964 έγινε η αποκάλυψη της μουσικής αξίας του στο μπουζούκι. Αναγνωρίστηκε ως ένας από τους καλύτερους εκτελεστές μπουζουκιού και στα χρόνια που ακολούθησαν συμμετείχε στο 90% της ελληνικής δισκογραφίας, με σπουδαίες συνεργασίες και πρώτες εκτελέσεις.
Το 1971 εμφανίσθηκε με τη Νάνα Μούσχουρη και τη Μαρινέλλα σε σόου του BBC. Ακολούθησε το κάλεσμα του Μάνου Χατζιδάκι, και ως σολίστας συνεργάστηκε μαζί του.
Το συνθετικό του έργο ξεκίνησε το 1965 και συνεχίζεται μέχρι σήμερα με περισσότερα από 1.000 τραγούδια. Παράλληλα συνεργάστηκε με όλους τους μεγάλους Έλληνες τραγουδιστές όπως Καζαντζίδη, Διονυσίου, Πάριο, Μαρινέλλα, Βοσκόπουλο, Πουλόπουλο κ.ά.
Το καλοκαίρι του 1999 κυκλοφόρησε το πρώτο του βιβλίο, μια σύγχρονη μέθοδος για το μπουζούκι με τίτλο «Είναι εύκολο να μάθεις μπουζούκι» από τις μουσικές εκδόσεις Φίλιππος Νάκας.
Τα έτη 2001-2002, 2002-2003 δίδαξε τα μαθήματα Μουσική Δεξιότητα και Μουσικά Σύνολα στα ΤΕΙ Ηπείρου στην Άρτα, στο Τμήμα Λαϊκής και Παραδοσιακής Μουσικής της Σχολής Μουσικής Τεχνολογίας.
Το Μάρτιο του 2003, έδωσε συναυλία με τη συμφωνική ορχήστρα της Ραδιοτηλεόρασης των Τιράνων, στην Όπερα των Τιράνων, στα πλαίσια της εθνικής μας εορτής. Ακούστηκαν συνθέσεις δικές του και αποσπάσματα από το έργο «Σαν άλλοτε αλλά σήμερα» με συνθέσεις των Σουγιούλ, Αττίκ, Μωράκη, Γούναρη, Χιώτη, με διευθυντή ορχήστρας τον Ανδρέα Πυλαρινό και ενορχηστρωτή τον Κλέμεντ Μάρκου, έργο που είχε ηχογραφηθεί με την ίδια ορχήστρα το 2001 και κυκλοφορεί σε cd.
Το 2003 ίδρυσε τον Καλλιτεχνικό Μουσικό Σύλλογο Οι Επόμενοι και το μουσικό σύνολο 40 μπουζουκιών. Ο σύλλογος είναι η συνέχεια της προσπάθειας που είχε ξεκινήσει το 1992 με την ίδρυση του λαϊκού σχολείου. Στις 13/8/2004 το μουσικό σύνολο 47 μπουζουκιών έλαβε μέρος στην τελετή έναρξης των Ολυμπιακών Αγώνων «Αθήνα 2004».
Για την περίοδο 2005 – 2006 ήταν ο μόνιμος μπουζουκίστας των Μουσικών Συνόλων της ΕΡΤ.
Το 2006 έγραψε για πρώτη φορά μουσική για την τηλεοπτική σειρά του ALPHA «Σαν Όνειρο».
Από το ακαδημαϊκό έτος 2005 είναι Ειδικός Επιστήμονας στη βαθμίδα του Λέκτορα στο Πανεπιστήμιο Δυτικής Μακεδονίας.
Το Νοέμβριο του 2006 ο συνθέτης με το μουσικό σύνολο των 40 μπουζουκιών «Οι Επόμενοι» έδωσε συναυλία στο Μέγαρο Μουσικής Αθηνών – Αίθουσα Φίλων της Μουσικής–με τη συμμετοχή της Γλυκερίας και της παιδικής χορωδίας του Δημήτρη Τυπάλδου για τους σκοπούς του Γενικού Ογκολογικού Νοσοκομείου «Άγιοι Ανάργυροι». Με αφορμή την παράσταση αυτή κυκλοφόρησε το πρώτο cd του Μουσικού Συνόλου «ΟΙ ΕΠΟΜΕΝΟΙ».
Στις 8 Ιουνίου 2008, βραβεύτηκε με το Ετήσιο Διεθνές Βραβείο Εθνικής Μουσικής «Maestro International» το οποίο απονέμεται κάθε χρόνο σε σολίστες από τα Βαλκάνια. Η τελετή βράβευσης πραγματοποιήθηκε στο Εθνικό Θέατρο Βελιγραδίου υπό την αιγίδα του υπουργείου Πολιτισμού της Δημοκρατίας της Σερβίας και του Δημοτικού Συμβουλίου του Βελιγραδίου.
Τον Μάιο του 2009, μετά το πρώτο του βιβλίο, την μέθοδο εκμάθησης μπουζουκιού με τίτλο «Είναι εύκολο να μάθεις μπουζούκι» από τις Εκδόσεις Φίλιππος Νάκας, ο Θανάσης Πολυκανδριώτης παρουσίασε τη «Λαϊκή Αρμονία». Πρόκειται για το πρώτο βιβλίο το οποίο προσπαθεί να καλύψει ένα μεγάλο κενό που υπάρχει στην ελληνική μουσική βιβλιογραφία όσον αφορά στις μεθόδους για την εναρμόνιση των λαϊκών δρόμων.
Απευθύνεται σε μία ευρύτατη γκάμα μουσικών, Ελλήνων και ξένων, – αφού το βιβλίο είναι δίγλωσσο.
Το βιβλίο περιέχει και ένα CD, στο οποίο είναι καταγεγραμμένες σε ήχο από τον ίδιο το συνθέτη, οι ασκήσεις του.
Ο Θανάσης Πολυκανδριώτης, όπως λένε άνθρωποι που τον γνωρίζουν, συνεχίζει τις εμφανίσεις του ακόμη και σήμερα. Γράφει μουσική, παρακολουθεί τα τεκταινόμενα και ζει για τη μουσική που είναι το μεγαλύτερο πάθος του. Πιστεύει μάλιστα στο ταλέντο των νέων και βοηθάει πάρα πολύ τους νέους ανθρώπους που θέλουν να ασχοληθούν με το τραγούδι, το μπουζούκι ή τη μουσική γενικότερα.
Από την ώρα που έφτιαξε μάλιστα τη σχολή, μάθαινε στους νέους τις γνώσεις του και, όπως έχει πει, δεν έπαιρνε χρήματα από τα παιδιά που έκανε πρόβες μαζί τους. Ο Θανάσης Πολυκανδριώτης έχει δουλέψει αρκετά στη ζωή του και γι’ αυτό θέλει να προσφέρει στους συνανθρώπους του. Γι’ αυτό και πολλές έχει μεσολαβήσει στο να πάρουν κάποια παιδιά ένα μεροκάματο.
Από τα αγαπημένα του τραγούδια είναι, όπως λένε όσοι τον ξέρουν, το «Χωρίς εσένα» του Τόλη Βοσκόπουλου και το «Ευτυχώς που υπάρχεις κι εσύ» του Γιάννη Πάριου.
Δεν έχει καλές σχέσεις με τους πολιτικούς ο Θανάσης Πολυκανδριώτης, αν και με κάποιους είναι φίλος. Όμως, δεν τον ενδιαφέρει αυτό. Για εκείνον σημαντικό είναι να σταματήσει ένας απλός άνθρωπος στο δρόμο για να του πει: «Κύριε Πολυκανδριώτη, συγχαρητήρια γι’ αυτό που έχετε καταφέρει».
Πάντως, θεωρεί, όπως έχει πει και στο παρελθόν ότι οι παίκτες των ριάλιτι είναι υπερεκτιμημένοι και ανακυκλώσιμοι, με ελάχιστες εξαιρέσεις. Και εύχεται οι νέοι τραγουδιστές να έχουν την τύχη να κάνουν την καριέρα των παλιών, αν και είναι πολύ δύσκολο λόγω των καιρών. Ο Θανάσης Πολυκανδριώτης είναι πολύ δεμένος με την οικογένειά του και χρωστάει πολλά σε αυτήν.
Δείτε εδώ όλα τα πρόσωπα της στήλης «Πού βρίσκεται σήμερα;».